С 1930 года являлся начальником конструкторского отдела Научно исследовательского института гражданского воздушного флота, главным конструктором. В 1938 году Бартини арестован НКВД по обвинению в связях с «врагом народа» Тухачевским, а также в шпионаже в пользу Муссолини. Его приговорили к 10 годам лишения свободы и направили на работу в закрытое авиационное Конструкторское Бюро тюремного типа, где работал до 1947 года.
Роберт Людвигович принимал участие в работе по бомбардировщику Ту-2, под руководством Андрея Туполева, также находившегося в заключении. Также в с 1944 по 1946 год Бартини выполнял рабочее проектирование и строительство транспортных самолетов. В последующие годы вел разработку проекта сверхзвукового пассажирского самолета среднего веса на 70 мест и рассматривал вопрос организации пассажирских перевозок сверхзвуковым транспортом.
Бартини является автором более 60 законченных проектов самолетов, оригинальных аэродинамических схем летательных аппаратов, силовых установок. Его основные труды лежали в области авиационных материалов, технологии, аэродинамики, динамики полета.
Кроме физики и авиастроения, Бартини также занимался космогонией и философией. Владел несколькими европейскими языками. Участвовал в первой мировой войне.